改性纳米金刚石的制备及其电催化性能研究文献综述

 2022-11-23 23:18:47

文 献 综 述

摘要:在传统工业催化领域中,催化材料主要为金属或者金属氧化物,但是由于其不可再生性以及对环境的污染性等潜在的弱点,使得开发出具有可替代性绿色、可持续催化剂体系成为近些年来研究的热点与重点。纳米碳材料因其独特的物理化学性质,在一定程度上可直接替代金属催化剂而被广泛地应用到催化领域。在诸多纳米碳材料中,纳米金刚石及其衍生物,包括sp2/sp3杂化的巴基型纳米金刚石(BND)与sp2杂化的洋葱碳(OLC)等有着比传统碳材料更独特的物理化学性质而引起越来越多的重视。本文综述了具有优异氧还原催化活性的碳基催化剂的设计思路。

关键词:纳米金刚石,非金属催化,制备方法,表面改性

  1. 课题研究背景简介和意义

随着化石能源危机与环境污染问题的日益加重,积极推动和发展新能源技术防护具有重大的战略意义。利用清洁可再生燃料(氢气等)发电的燃料电池因其理论能量转化效率高、环境污染少、噪音小等优势而受到广泛的关注。原理上,燃料电池利用燃料在阳极的氧化和氧气在阴极的还原产生电能。[3-4]

电子通过外电路由阳极运动到阴极,阳极产生的阳离子(或阴极产生的阴离子)通过电解质运动到阴极(或阳极),从而实现体系的物质平衡和电荷平衡。氧还原(Oxygen reduction reaction,ORR)反应作为燃料电池阴极的关键反应,在化学能向电能的转换过程中发挥着重要作用,然而其缓慢的动力学过程、过高的反应能垒、较低的选择性很大程度上降低了燃料电池的能量转化效率,因此开发高活性的电催化材料以加快反应速率、提高反应选择性是当前研究的重点。碳载铂催化剂(Pt/C)具有优异的氧还原催化活性,是目前燃料电池最常用的催化剂。但是,贵金属资源有限,价格昂贵,并且Pt在碳载体表面的迁移和团聚限制了稳定性[12-13]。因此开发低成本、高催化活性及耐久性的非贵金属催化剂至关重要。

2.纳米金刚石研究进展

   实验中常用的碳材料有碳分子筛、碳纳米纤维、石墨粉和石墨烯等,且碳材料同锰酸镧复合后电催化性能得到明显提升。不过这类碳材料的碳原子属于sp2杂化,它们在电催化条件下极易发生结构塌陷和形貌改变,这些原因会导致催化剂活性受损,甚至破环空气电极。金刚石的碳原子属于sp3杂化[1-2] ,其良好的稳定性备受研究学者的青睐。

纳米金刚石不仅具有金刚石所固有优异特性 ,而且还具有纳米材料所拥有的奇异性能。正是这些综合技术特性 ,使得它在传统的和新的技术领域中得到应用 ,并初见成效。纳米金刚石具有超高硬度、巨大比表面积、高化学稳定性、易表面功能化、低毒等特性,被广泛应用于研磨抛光、复合材料、纳米润滑、生物医药、量子光学、量子信息、纳米传感器等领域,已引起世界范围的高度关注。近年来,随着纳米金刚石制备技术的不断突破,不仅使其制备成本大幅度降低,还通过掺杂等技术使其具有独特的理化性能,为纳米金刚石的更广泛的应用奠定了坚实的基础[16-17]

2.1纳米金刚石的获得与处理

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