文献综述
随着时代的发展，环境问题和能源问题越来越严重，新能源成为研究热点之一。燃料电池因其突出的优越性得到了蓬勃的发展，其中直接甲醇燃料电池（direct methanol fuel cell，DMFC）凭借其高效率、低排放和安全性好的优点，有良好的应用前景[1-2]。目前，直接甲醇燃料电池被作为笔记本电脑、电动自行车等便携式小型化电源使用，可以有更长的使用时间并且快速充电，与常规电池相比具有巨大优势[3-5]。但DMFC还存在许多问题，其中阳极催化剂是影响其性能的关键因素之一。
Pt催化剂是DMFC最理想的催化剂，但Pt催化剂存在成本高，易中毒等问题[6,7]。目前，在Pt基二元合金催化剂研究中，PtRu合金催化剂具有最高活性，较好的稳定性，但Pt含量仍然较高，成本不适宜商业化发展。目前有研究采用C基作为载体负载PtRu催化剂，shivhare等人[8]制备多孔活性碳负载的PtRu催化剂，王耀辉等人[9]用化学还原法制备了PtRu/C催化剂,此外，有研究表明在PtRu合金催化剂加入过渡金属能进一步修饰Pt电子结构，弱化PtCO键等[10]，如陈胜洲[11]等人用液相还原方法制备出PtRuMo/C催化剂，Mo的加入使PtRu催化剂催化效率提高，增大了对甲醇氧化反应区。徐群杰[12]等人使用柠檬酸三钠作为稳定剂，硼氢化钠作为还原剂，用浸渍还原法制备了PtRuCo/C催化剂，PtRuCo/C催化剂能在更低电位下就可以将CO氧化，具有更好的抗CO中毒能力。将活性碳作为载体增加了催化剂的反应面积，有较高的催化活性，但C在使用过程中容易氧化，使催化剂不能长期稳定使用。
近年来，TiO2由于催化活性高，具有较高的稳定性，价格低廉而备受关注[13,14]。现在已有大量研究采用TiO2纳米管、TiO2纳米球、TiO2纳米纤维等取代或部分取代C基载体，如赵洪波等人[15]通过炭载TiO2与PEG混合，超声振荡1h，80℃搅拌2h，用NaBH4，甲醛及甲酸还原，制得 Pt-TiO2 /C 催化剂。陈红等人[16]采用静电纺丝技术并通过高温煅烧制备了TiO2纳米纤维，利用还原浸渍法将Pt纳米颗粒负载于其表面，得到Pt/TiO2纳米纤维电催化剂，得到的催化剂与Pt/C催化剂相比，具有更好的稳定性和对甲醇的催化性能，同时抗毒性提高。韩金等人[17]将通过水热合成法制得TiO2纳米棒，将Pt纳米粒子吸附在TiO2纳米棒上，增强了Pt纳米粒子的吸附能力，使电极对甲醇的电催化氧化活性提高。这些研究使催化剂活性变高，降低了金属的负载量，但催化剂仍以贵金属作为，另外TiO2作为半导体，导电性不太好，使用时需和其他载体混合提高导电性能。
近十年，一类被称为“金属-有机骨架（Metal-organic framework，MOF）材料”的有机-无机杂化纳米多孔材料受到了广泛关注，成为新材料领域的研究热点[18]。MOF相比其他多孔材料，有巨大的比表面积，可修饰的官能团等优点。此外，金属离子和有机官能团的多样性使其具有可调节的结构和元素组成，配体官能团中的C、N元素在惰性气体的保护下进行热处理，可以使N、C元素与金属元素之间相互掺杂，不同元素直接的协同作用使材料催化性能极大的提高。陈君[19]通过水热法制备了Co-MOF材料，在高温下热解得到Co@CN纳米催化剂，具有良好的催化活性。Shenlong Zhao[20]报道了一种镍钻双金属MOF材料，将NiCo-MOF作为电催化剂，展现了优异的催化性能。
本课题通过溶胶凝胶法制备TiO2纳米球并与NiCo—MOF材料复合制备N、C、S掺杂的NiCo-MOF/TiO2催化剂[21-23]，通过对甲醇的电催化性能进行测试，研究N、C、S的掺杂量对催化剂性能的影响，提高直接甲醇燃料电池阳极催化剂的催化性能，推动直接甲醇燃料电池的发展。
参考文献：
[1] YuanT, Pu L, Huang Q, et al. An effective methano-blocking membrane modified withgraphene oxide nanosheets for passive direct methanol fuel cells[J].ElectrochimActa,2014,117(4):393-397.
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