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1. 化学链燃烧
1.1 CO2分离与捕集
随着人们对全球变暖认识的深入以及《京都协议书》的生效，减少温室气体CO2的排放量成为人们日益关注的焦点。CO2捕集技术包括：燃烧后捕集，燃烧前捕集，以及富氧燃烧技术[1]。以上三种传统的CO2捕集技术的分离能耗和成本均较高，将造成发电系统性能相对下降，这意味着技术水平将倒退近半个世纪。因此，目前CO2捕集面临的关键问题之一是降低其能耗与成本，寻求高效、低成本的CO2分离方法。这就需要在原有传统方法的基础上，对CO2分离捕集技术进行改进创新，研究开发新型的燃煤CO2捕集技术。化学链燃烧技术是最具降低能耗潜力的CO2捕集技术，但同时距离商业化示范应用的时间也相对较长，尚需全面深入的研究。
1.2 化学链燃烧的原理
1983年，德国科学家Richter等[2]首次提出化学链燃烧(chemical—looping combustion，CLC)的概念，认为其具有比传统燃烧方式更高的能量利用效率，之后人们发现该燃烧方式具有CO2 内分离的特点，而对温室气体的广泛关注促使化学链燃烧技术在20世纪90年代开始飞速发展。化学链燃烧的原理见图 l，
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图1:化学链燃烧原理 |
一般燃料使用气态燃料(天然气、煤气等)，对于固态燃料煤，可以利用气流床煤气化技术将其转化为煤气[3,4],不直接利用空气中的氧分子，而是使用载氧体中的氧原子来完成燃料的燃烧过程，载氧体在反应器之间循环以实现氧的转移，避免了燃料与空气的直接接触；包括两个串联的反应器：空气(氧化)反应器和燃料(还原)反应器。金属氧化物颗粒在燃料反应器中与燃料发生还原反应：
(2a b/2)MeO Delta;→aC b/2O (2a b/2)Me (1)
金属(或低价金属氧化物)颗粒返回空气反应器，与空气中的氧分子发生放热的氧化反应：
(2a b/2)Me (a b/4)→(2a b/2)MeO Delta; (2)
式(1)与式(2)相加，即与传统燃烧反应式完全相同：
(a b/4)→aC b／2O Delta; (3)
这种新颖的燃烧方式，相比于传统的与空气直接接触、有火焰、一步化学反应、燃烧温度高的燃烧方式，由于基于两步化学反应，实现了化学能梯级利用[5]，具有更高的能量利用效率。更重要的是，该燃烧方式中燃料与空气不直接接触，燃烧产物(主要是CO2 和水蒸气)不会被空气中的N2稀释而浓度极高，通过冷凝除去其中的水蒸气后可以得到几乎纯的CO2 ，简单而低能耗地实现了CO2 的分离和捕集，所得CO2 可以利用包括地质储存在内的多种方式加以处理[6] ；另外，由于燃料反应器和空气反应器的运行温度相对较低，在空气反应器内几乎无热力型NO 和快速型NO 生成，而在燃料反应器内，由于不与氧气接触，没有燃料型NO 产生。
2. 载氧体
2.1 载氧体制备与性能
载氧体的制备方法：机械混合法、浸渍法、共沉淀法、冷冻成型法、喷雾干
燥法、分散法、溶胶凝胶法等。
表征载氧体性能的参数包括：对燃料的高反应性，良好的稳定性，高抗结块性，磨损和破碎性，低成本和环境友好性。
载氧体包括：金属氧化物（Fe，Mn，Cu和Ni基OC）。高温下纯金属氧化物的持续循环能力较差，一般与其他化合物混合使用，这些化合物并不参与氧化还原反应，一方面它们作为金属氧化物的惰性载体，使颗粒具有更高的比表面积，并提供其足够的机械强度以增强循环性能；另一方面作为热载体，传递和存储热量。目前，文献中提及的惰性载体包括：，Si ，Ti, MgO，YSZ(yttria—stabilized zireonia)，海泡石(sepiolite)，高岭土(kaolin)，斑脱土(bentonite)和六价铝酸盐(hexaaluminate)等。载氧体的制备方法也是重要的研究内容，主要包括：机械混合法(mechanical mixing)、分散法(disper—sion)、浸渍法(impregnation)、喷雾干燥法(spray—rying)、冷冻成粒法(freeze—granulation)和溶胶一凝胶法(sol—ge1)等。有研究表明：不同惰性载体、不同金属氧化物和惰性载体混合比例、不同制备工艺等均对载氧体的性能有明显影响[7]。
评价载氧体性能的指标：反应性、载氧能力、持续循环能力(寿命)、能承受的最高反应温度、机械强度(抗破碎、抗磨损能力等)、抗烧结和抗团聚能力、颗粒尺度分布、内部孔隙结构、价格和环保性能等。
2.2 Cu-Fe载氧体
铁矿石价格低廉且环保，但与固体燃料一起使用时反应性低。在基于固体燃料的CLC中，铁矿石是非常有吸引力的OC候选者。许多研究人员已经研究了使用铁矿石作为CLC中的OC。结果发现了铁矿石的反应性应该足以用于CLC系统[8]。然而，铁矿石的主要成分Fe2O3的氧化还原速率比CuO或NiO的氧化还原速率慢。具有高反应性的OC可以提高煤的气化速率和燃烧效率。因此，可以通过掺杂高活性金属氧化物来改善铁矿石的反应性。 Chen等人研究了用NiO修饰的赤铁矿[9]。发现通过机械混合产生的NiO装饰的赤铁矿具有比原始赤铁矿更好的反应性。最近，使用热重分析仪（TGA）和实验室规模的流动反应器研究了用于CLC的混合铜 - 铁氧化物OC的协同效应。结果发现，双金属CuO-Fe2O3的协同效应改善了CuO物种的抗团聚性和Fe2O3物种的反应性[10]。基于铜的OC具有许多优点，包括与燃料的高反应性和高氧输送能力。另外，CuO的还原和氧化反应都是放热的，并且Cu基材料比Ni基材料便宜得多。然而，Cu基OC具有相当低的熔点（Cu为1083℃，Cu2O为1235℃，CuO为1326℃），并且在高温下易于烧结和聚集。
参考文献
[1] 绿色煤电有限公司.挑战全球气候变化-二氧化碳的捕集与封存[M].北京:中国水利水电出版社2008.
[2] 刘黎明;赵海波;郑楚光.化学链燃烧方式中载氧体的研究进展.来源期刊：《煤炭转化》2006年第3期
[3] Richter H J，Knoche K F．Reversibility of CO2mbustion Process，Efficiency and CO2sting，SeCO2nd Law Analysis of Processes[C] Gaggioli R A，ed．ACS Symposium Series 235．WashingtontDC：1983：71-85．
[4] 夏鲲鹏．陈汉平．王贤华等．气流床煤气化技术的现状及发展[J]．煤炭转化，2005，28(4)：69—73．
[5] 金红光，洪慧，王宝群等．化学能与物理能综合梯级利用原理[J]．中国科学E，2005，35(3)：299—313
[6] 金红光，洪慧，王宝群等．化学能与物理能综合梯级利用原理[J]．中国科学E，2005，35(3)：299—313
[7] 徐俊．张军营，潘霞等．二氧化碳储存技术的研究现状[J]．煤炭转化，2005，28(3)：80-86．
[8] Ishida M．Jin H，Okamoto T．A Fundamental Study of a New Kind of Medium Material for Chemical—loping Combustion[J]．
Energy and Fuels，1996，10(4)：958-963．
[9] Weijing Yang， Haibo Zhao，* Jinchen Ma， Daofeng Mei， and Chuguang Zheng CO2pper-DeCO2rated Hematite as an Oxygen Carrier for in Situ Gasification Chemical Looping CO2mbustion of CO2al [J] Energy and Fuels
[10]Chen, D.; Shen, L.; Xiao, J.; Song, T.; Gu, H.; Zhang, S. J. Fuel Chem. Technol. 2012, 40 (3), 267minus;272.
资料编号：[558537]
1. 化学链燃烧
1.1 CO2分离与捕集
随着人们对全球变暖认识的深入以及《京都协议书》的生效，减少温室气体CO2的排放量成为人们日益关注的焦点。CO2捕集技术包括：燃烧后捕集，燃烧前捕集，以及富氧燃烧技术[1]。以上三种传统的CO2捕集技术的分离能耗和成本均较高，将造成发电系统性能相对下降，这意味着技术水平将倒退近半个世纪。因此，目前CO2捕集面临的关键问题之一是降低其能耗与成本，寻求高效、低成本的CO2分离方法。这就需要在原有传统方法的基础上，对CO2分离捕集技术进行改进创新，研究开发新型的燃煤CO2捕集技术。化学链燃烧技术是最具降低能耗潜力的CO2捕集技术，但同时距离商业化示范应用的时间也相对较长，尚需全面深入的研究。
1.2 化学链燃烧的原理
1983年，德国科学家Richter等[2]首次提出化学链燃烧(chemical—looping combustion，CLC)的概念，认为其具有比传统燃烧方式更高的能量利用效率，之后人们发现该燃烧方式具有CO2 内分离的特点，而对温室气体的广泛关注促使化学链燃烧技术在20世纪90年代开始飞速发展。化学链燃烧的原理见图 l，
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